富鎳三元正極材料，因可逆容量高、成本低等優點，被認為是最理想的下一代高能量密度鋰離子動力電池正極材料之一。不過，界面穩定性差、二次顆粒內部結構衰退等問題，嚴重阻礙了該類正極材料的規模化應用。

近日，長沙理工大學副教授李靈均，與廈門大學張橋保、美國阿貢國家實驗室陸俊、內布拉斯加大學林肯分校、布魯克海文國家實驗室等海內外教授及團隊合作完成了一項工作，通過第一性原理計算為指導，同步合成了鈦摻雜、鑭鎳鋰氧化物包覆的“雙重修飾”富鎳三元正極材料。這種簡單高效的合成方法，將有望大大降低高性能富鎳三元材料的生產門檻。成果日前發表在國際期刊《先進功能材料》上。

“在商業化正極材料中，層狀結構的富鎳三元材料能量密度高(單體電池比能量可達280Whkg-1)、成本低，越來越受到市場青睞。然而，富鎳三元正極材料仍存在界面穩定性差、二次顆粒內部結構衰退等問題，嚴重阻礙其規模化應用。”李靈均說。

為此，科研團隊以鋰離子電池高容量富鎳正極材料為研究對象，歷時三年從分析鈦和鑭在富鎳三元材料表層的遷移勢壘出發，發現鈦摻入體相而鑭富集在表面的狀態為體系能量最低的狀態即穩定狀態。根據理論計算結果，他們合理設計并同步合成了鈦摻雜、鑭鎳鋰氧化物包覆的雙重修飾富鎳三元材料。

李靈均介紹，該材料展現出了良好的熱穩定性、結構穩定性及優異的電化學性能。“在60攝氏度高溫下，經過150次循環后，雙重修飾材料的容量保持率比純相富鎳材料提高了近兩倍，其能有效抑制富鎳材料在循環過程中表面納米尺度的結構退化，從而增強富鎳材料的表面穩定性。”

此外，研究團隊采用全場透射X射線顯微成像對循環前、后的正極材料進行可視化研究，證明雙重修飾抑制了正極材料二次顆粒內微裂紋的產生與循環過程中微裂紋擴展，并揭示了循環后富鎳材料二次顆粒間Ni3+的不均勻分布得到抑制，材料二次顆粒的結構穩定性顯著提升。

這一發現為富鎳三元材料的開發和應用提供了新思路和理論指導，有助于高能量密度鋰離子動力電池的發展。該研究得到了國家自然科學基金、國家重點研發項目、長沙市杰出創新青年培養計劃、美國能源部等的多項基金支持。